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      3. 科技動態

        大連化物所開發出新型丙烷脫氫雙原子催化劑

        撰稿: 大連化物所 發布時間:2024-01-02

          近日,中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究中心中國科學院院士張濤、研究員王曉東、研究員林堅團隊與福州大學林森教授等合作,在雙原子催化劑的制備及其協同機制的研究方面取得新進展,開發的新型雙原子催化劑表現出優于單原子催化劑的丙烷脫氫性能。

        大連化物所開發出新型丙烷脫氫雙原子催化劑

          丙烯是一種重要的有機化工原料。丙烷脫氫制丙烯和氫氣(PDH)是原子經濟型的反應,也是一種重要的工業生產丙烯過程。目前,該過程主要采用Pt基和Cr基催化劑,面臨價格較昂貴、環境不友好等問題,開發非Pt非Cr基高效PDH催化劑具有重要意義。

          近年來,具有配對活性位點的雙原子催化劑(DACs)是多相催化領域研究熱點之一,但其活性中心的協同作用還需明確。本工作中,團隊開發了一種高性能的Zn1Co1異雙原子催化劑,其中,PDH反應的主要活性中心為N橋連的Zn1Co1雙原子對。與Zn1/NC、Co1/NC單原子催化劑,以及Zn2/NC雙原子催化劑相比,Zn1Co1異雙原子催化劑具有更高的活性(90h-1)和選擇性(95%),反應性能與工業Cr基催化劑相當并表現出更高的穩定性。系列表征和理論計算結果表明,PDH性能的增強是由于N物種配位的Zn1和Co1之間的電子相互作用促進了C3H8的C-H鍵的活化;反應過程中Zn1位動態下降而Co1位動態上升,并且所產生H物種能夠覆蓋Zn1位,促進丙烯從Co1位解吸,進而提高了選擇性。

          進一步,該團隊發表了雙原子金屬催化劑研究的綜述文章,系統總結該類催化劑在多相催化研究方面取得的最新進展。探討了雙原子催化劑活性中心結構、雙原子金屬間作用機制等,并對雙原子活性中心微區環境的調控以促進高效催化劑的設計制備進行了展望。

          該團隊長期致力于單原子、亞納米催化劑制備及其應用的基礎研究,取得了系列成果。在單原子和金屬氧化物雙位點催化(Angew. Chem. Int. Ed.,2020;J. Am. Chem. Soc.,2022)、單原子與金屬有機框架材料(UiO-66)雙位協同催化(J. Am. Chem. Soc.,2023),單原子中心微環境(內外層)協同催化(Nat. Catal., 2022)等研究基礎上,拓展至雙原子催化領域,為高效催化劑的理性設計提供一定的借鑒。

          相關工作以“Dual-Atom Catalyst with N-Colligated Zn1Co1 Species as Dominant Active Sites for Propane Dehydrogenation”“Inter-Metal Interaction of Dual-Atom Catalysts in Heterogeneous Catalysis”為題,分別發表在《美國化學會雜志》 (Journal of the American Chemical Society)和《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。上述工作得到國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、大連市杰出青年科技人才支持計劃、中國科學院青年創新促進會等項目的資助。

          文章鏈接1: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08616

          文章鏈接2:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306469

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